熱電材料是能實現熱能和電能直接轉換的清潔能源材料，在製冷和廢熱發電等領域具有重要應用前景。熱電材料的無量綱熱電優值（ZT）直接決定了其能源轉換效率，高ZT值材料需要同時保持高的電輸運效能和低的熱輸運效能。此前，北京航空航天大學孫志梅教授團隊透過高通量第一性原理計算，預測了一大類穩定的具有極低本徵晶格熱導率（室溫下0。28 ~ 2。02Wm-1K-1）的層狀IV-V-VI 族半導體（IV = Si， Ge， Sn， Pb； V = As， Sb， Bi； VI = S， Se， Te）［1］。這些IV-V-VI化合物與已有的高效能熱電材料，如PbTe，SnSe，Bi2Te3合金等，具有類似的化學組成，因此，它們極可能具有優異的熱電應用潛力。

近日，北京航空航天大學孫志梅教授團隊在

npj Computational Materials

上發表題為

“Prediction of Thermoelectric Performance for Layered IV-V-VI Semiconductors by High-Throughput Ab-Initio Calculations and Machine Learning

”的研究論文，這項工作整合高通量第一性原理計算和深度神經網路，開發了兩個高效準確的機器學習模型用以加速預測IV-V-VI半導體在不同溫度下的最大ZT值（ZTmax）及對應的最佳摻雜型別。該工作成功預測了數個具有高ZT值的半導體化合物，尤其是n型Pb2Sb2S5在650K下ZTmax達到了1。2；此外，作者還發現Se基和Te基化合物具有截然不同的最佳摻雜型別，從而為進一步實驗研究提供了重要的理論基礎。

圖釋：（a） 11個特徵相關係數，（b，c）訓練得到的用於預測ZTmax和對應最佳摻雜型別的機器學習模型，（d）模型準確性驗證，（e）預測30個IV-V-VI半導體化合物的熱電效能，（f）用於訓練機器學習模型的Se/Te基輸入化合物在不同溫度下的最佳摻雜型別

新型層狀IV-V-VI族半導體具有極低的本徵晶格熱導率、合適的電子帶隙以及與經典熱電材料相似的化學組成，從而有望成為潛在的熱電材料。為指導將來的實驗研究，對這些化合物熱電效能提供高效準確的評估至關重要。本文中，作者基於深度神經網路機器學習模型，首先透過特徵篩選工程，得出11個無需任何複雜和高成本計算的最佳材料特徵作為訓練機器學習模型的輸入資料集（如上圖（a）所示）。據此全面評估了不同神經網路超引數對於機器學習模型擬合的影響，得到兩個高精度模型來分別預測不同溫度下的ZTmax（如上圖（b）所示）以及對應的最佳摻雜型別（如上圖（c）所示）。模型準確性驗證顯示兩個模型的預測精度均超過90%（如上圖（d）所示），從而將其用於預測30個IV-V-VI半導體的熱電效能（如上圖（e）所示）。結果表明，在整個IV-V-VI材料族中，最佳熱電半導體為n型Pb2Sb­2S5，其在650 K時ZTmax高達1。2。此外，還發現Se基化合物基本在p型摻雜下實現ZTmax，而Te基化合物則相反（如上圖（e，f）所示）。最後， 作者以Pb2Sb2S5，Pb2Sb2Se5，Pb2Sb2Te5為例，全面研究了它們的電子結構以及傳輸性質，從而理解了Pb2Sb2S5優異的熱電效能和Se/Te基半導體之間的摻雜差異性的根源。

參考文獻：

［1］ Ganet al。，Novel IV–V–VI semiconductors with ultralow lattice thermal conductivity， doi：10。1039/D1TC00377A

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